"Nuevas aproximaciones al estudio de la dinámica de la relajación dieléctrica en ferroeléctricos ordinarios y relajadores de Rafael Levit Valenzuela el dia 10/12/2019

Els materials ferroelèctrics presenten propietats funcionals molt interessants des del punt de vista tecnològic. En conseqüència, han potenciat la creació d'innombrables dispositius amb un ampli rang d'aplicacions. No obstant això, en aquests materials encara existeixen fenòmens físics intrigants que representen un desafiament per a la física de l'estat sòlid. En particular, la comprensió de la correlació entre microestructura i propietats funcionals, així com la dinàmica de relaxació des de les altes temperatures de sinterització fins a les temperatures de treball representen dos dels majors reptes. A causa d'això, i a la repercussió que pot tenir qualsevol millora de les seves propietats funcionals, els ferroelèctrics continuen sent objecte d'innombrables estudis.

En aquest sentit, aquesta tesi se centra en l'estudi de la dinàmica de relaxació dielèctrica en materials ferroelèctrics ordinaris i relaxadors. Durant dècades s'ha usat l'equació fenomenològica de Vogel-Fulcher-Tamman (VFT) per a parametritzar la dinàmica de relaxació dielèctrica en sistemes ferroelèctrics sense que existeixi una descripció microscòpica ben fonamentada que justifiqui la prevalença d'aquesta relació empírica sobre unes altres. Precisament, l'ús de diferents parametritzacions i la demostració que no existeix cap criteri estadístic que faci prevaler una sobre unes altres és un dels resultats d'aquesta tesi. S'evidencia el caràcter dinàmic de la relaxació dielèctrica observada a baixes temperatures en ferroelèctrics ordinaris i es refuten hipòtesis anteriors relacionades amb canvis estructurals o de configuració de dominis.

Pel fet que diferents parametritzacions es basen en fenòmens físics diferents, resulta impossible triar una parametrització sense incórrer, a priori, en suposicions respecte a l'origen del fenomen. Aquesta conclusió justifica l'ús d'una nova metodologia lliure de models fenomenològics, basada únicament en el processament directe de les dades experimentals. Com a resultats de la seva implementació, s'han pogut determinar l'existència de canvis en la resposta dinàmica, així com les temperatures de ruptura dinàmica, si aquestes existeixen. A més, com a novetat en l'estudi de les relaxacions dielèctriques dels materials ferroelèctrics, s'ha introduït un nou paràmetre associat amb l'ordre composicional d'aquests sistemes. De fet, la introducció d'aquest nou paràmetre i la seva relació amb l'entropia configuracional dels sistemes estudiats és un altre dels resultats presents en aquest treball.

Finalment, es proposa una equació de parametrització generalitzada, basada en el model d'Adam-Gibbs i en l'índex de Grüneisen. El principal avantatge d'aquesta nova equació radica en l'ús de només dos paràmetres d'ajust per a estudiar la dinàmica de relaxació, equiparant-se a la coneguda equació de Arrhenius. Gràcies a la universalitat de la metodologia proposada i a la nova parametrització, les conclusions que es deriven del treball presentat en aquest compendi pot servir de base per a l'estudi de fenòmens de relaxació en altres sistemes fèrrics.